Após a morte da sua mulher, tornou-se carmelita (entrou na Ordem em 1423, no Convento do Carmo, que mandara construir como cumprimento de um voto). Tomou o nome de Irmão Nuno de Santa Maria. Aí permaneceu até à morte, ocorrida em 1 de novembro de 1431 (dia de Todos-os-Santos), com 71 anos, rodeado pelo rei e os infantes.
Percorria as ruas de Lisboa e distribuía esmolas a quem precisava. No convento tinha um grande caldeirão usado pelos seus homens nas campanhas militares onde eram feitas as refeições para os pobres. Estas ações levaram o povo a chamá-lo de Santo Condestável.
Durante o seu último ano de vida, o rei D. João I fez-lhe uma visita no Carmo. D. João sempre considerou que fora Nuno Álvares Pereira que o colocara no trono e salvara a independência de Portugal.
O túmulo de Nuno Álvares Pereira foi destruído pelo terramoto de 1755. O seu epitáfio era: "Aqui jaz aquele famoso Nuno, o Condestável, fundador da Sereníssima Casa de Bragança, excelente general, beato monge, que durante a sua vida na terra tão ardentemente desejou o Reino dos Céus depois da morte e mereceu a eterna companhia dos Santos. As suas honras terrenas foram incontáveis, mas voltou-lhes as costas. Foi um grande Príncipe, mas fez-se humilde monge. Fundou, construiu e dedicou esta igreja onde descansa o seu corpo."
Há uma história apócrifa, segundo a qual o embaixador castelhano teria ido ao Convento do Carmo encontrar-se com Nun'Álvares. Ter-lhe-á perguntado qual seria a sua posição se Castela invadisse novamente Portugal. Nuno terá levantado o seu hábito, mostrado, por baixo deste, a sua cota de malha, indicando a sua disponibilidade para servir o seu país sempre que necessário e declarando que "se el-rei de Castela outra vez movesse guerra a Portugal, serviria ao mesmo tempo a religião que professava e a terra que lhe dera o ser".
Conta-se também que, no início da sua vida monástica, em 1425 correra em Lisboa o boato de que Ceuta estaria em risco de ser apresada pelos mouros. De imediato Frei Nuno manifestou a sua vontade em fazer parte da expedição que iria acudir a Ceuta. Quando o tentaram dissuadir, apontando a sua figura alquebrada pelos anos e por tantas canseiras, pegou numa lança e disse: "Em África a poderei meter, se tanto for mister!". Daqui nasceu a expressão "meter uma lança em África", no sentido de se vencer uma grande dificuldade. Consta que tirou a lança do varandim do convento e que esta atravessou todo o Vale da Baixa de Lisboa, indo cravar-se numa porta do outro lado do Rossio.
Nos últimos anos da sua vida Nuno Álvares Pereira recolheu-se no Convento do Carmo, onde morreu.
Estátua de Nuno Álvares Pereira no topo do portal da igreja de Santo Condestável, Lisboa
