Com o objectivo de recuperar o título de campeão perdido no ano anterior, o Benfica apostou numa "revolução" no plantel, vendendo e emprestando alguns jogadores que não eram escolha frequente e contratando nomes como Artur Moraes, Bruno César, Garay, Nolito e Witsel.
Com os novos jogadores, o Benfica tinha em mente realizar o melhor início de campeonato possível, conseguindo ficar com os mesmos pontos que o primeiro classificado durante bastantes jornadas. Esta situação verificou-se até à 14ª jornada, quando o Benfica, aproveitando o empate do FC Porto com o Sporting, venceu a União de Leiria e assumiu a liderança.
Mesmo conseguindo uma vantagem de cinco pontos sobre o segundo classificado, o Sport Lisboa e Benfica não conseguiu manter a liderança até ao final do campeonato. Ao perder cinco pontos em duas jornadas, o Benfica desperdiçou a hipótese de recuperar o título. Ficou-se pelo 2º lugar, conseguindo a terceira qualificação consecutiva para a Liga dos Campeões.
Na Liga dos Campeões, após passar duas eliminatórias, qualificou-se para a fase de grupos, onde foi primeiro classificado do Grupo C, superando equipas como o Manchester United, o Basileia e o Oţelul Galaţi. Nos oitavos-de-final, após ser derrotado por 3-2 na Rússia, venceu o Zenit por 2-0 na segunda mão e qualificou-se para a fase seguinte, algo que não acontecia desde 2005/06. Nos quartos-de-final foi eliminado pela equipa que viria a tornar-se campeã da Europa, o Chelsea, numa eliminatória onde as arbitragens foram muito contestadas pelos "encarnados".
Na Taça de Portugal, ficou pelos oitavos-de-final, sendo eliminado pelo Marítimo ao perder por 2-1 no Estádio dos Barreiros e na Taça da Liga sagrou-se tetra-campeão, reforçando o seu estatuto como clube com mais edições desta competição conquistadas até à data.